近日,课题组2022级硕士研究生邓超同学在CO2高效利用领域取得新进展,相关研究成果以“ZIF-8 pyrolized N-doped carbon supported iron catalysts for enhanced CO2 hydrogenation activity to valuable hydrocarbons”为题在线发表《Catalysis Science & Technology》期刊(IF = 4.4)。 以碳材料为载体的Fe基催化剂被广泛用于CO2加氢制备高附加值产物。随着研究的持续深入,N原子掺杂成为了有效提高催化活性的手段之一。但目前N掺杂碳载体和Fe物种之间的相互作用尚不明确。因此,本工作设计了一系列温度处理的Fe/NC-T(T = 950、1050和1150 ℃)催化剂,以探究反应过程中SMSI效应对催化性能的影响。 结果表明,N原子掺杂后催化剂对CO2和CO的吸附能力增强,并且N原子作为电子供体增加Fe物种周围的电子密度。这促进了CO2活化和中间产物CO向碳氢化合物的进一步转化。同时,我们还发现碳载体作为电子传递的桥梁,其石墨化程度越高,越有利N原子的电子在Fe周围富集。最终,在N元素数量和石墨化程度的共同影响下,Fe/NC-1050具有最优异的催化性能。
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全文链接:https://doi.org/10.1039/D4CY00810C
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